岛津XPS用户成果分享丨原位光照XPS表征共价有机骨架/NaTaO₃ S型异质结构复合光催化剂

复旦大学戴维林教授课题组通过表面氨基修饰以及原位水热过程合成了一种共轭有机框架（COF）材料TpBpy/NaTaO₃复合光催化剂，并利用原位光照XPS（X射线光电子能谱）以及DFT理论计算证明其属于S型光催化反应机理，为设计合成高效稳定的光催化材料提供了新思路。岛津公司参与该项研究工作，相关合作研究成果发表于胶体与界面领域国际权威SCI期刊《Journal of Colloid and Interface Science》（IF=9.9）上。

研究工作利用3-氨丙基-三乙氧基硅烷在NaTaO₃纳米立方体表面修饰氨基，并进一步通过席夫碱反应在NaTaO₃纳米立方体表面生长TpBpy-COF，从而构筑了以共价键连接的TpBpy/NaTaO₃复合光催化剂。光催化产氢测试结果表明，在模拟太阳光照射下，复合光催化剂的最佳产氢活性达到了17.3 mmol·g^-1·h^-1，分别是单独NaTaO₃以及TpBpy的173和2.4倍。图1给出了TpBpy/NaTaO₃复合材料以及各单一材料中元素的精细XPS谱图，图a，b中Ta结合能的变化以及Ti-O-Si键的出现可以证明NaTaO₃表面成功修饰了氨基。图c-f表明，无光照条件下，与纯NaTaO₃相比，TpBpy/NaTaO₃的Ta 4f峰的结合能降低；而与纯TpBpy相比，N 1s结合能以及O 1s结合能均升高，说明在非光照条件下，复合材料中二者紧密结合，并发生了电荷转移，电子倾向于从TpBpy转移至NaTaO₃。进一步通过原位光照XPS技术研究了复合材料在光反应过程中电子的转移情况。可以看出，在光照条件下，复合材料中Ta 4f轨道XPS谱峰的结合能升高，说明在该过程中，NaTaO₃失去电子，结合理论计算结果，证实了该光反应过程的S型催化反应机理。

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图2 复旦大学化学系X射线光电子能谱仪

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